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TUhjnbcbe - 2021/3/16 3:23:00
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第一作者:张莹

通讯作者:周家斌,蔡卫权

通讯单位:西南石油大学化学化工学院;广州大学化学化工学院

论文DOI:10./j.cej..03.图文摘要

成果简介

近日,西南石油大学化学化工学院周家斌教授团队和广州大学化学化工学院蔡卫权教授团队在环境领域知名期刊ChemicalEngineeringJournal上发表了题为“CouplingofheterogeneousadvancedoxidationprocessesandphotocatalysisinefficientdegradationoftetracyclinehydrochloridebyFe-basedMOFs:Synergisticeffectanddegradationpathway”的研究论文,以水作为溶剂成功制备了具有可见光活性和可活化过硫酸盐的环境友好型金属-有机框架(MOF)材料MIL-88A,将光催化技术与过硫酸盐高级氧化技术相结合,探究了对水中高浓度盐酸四环素(TC-HCl)的降解性能、机理以及降解路径,为制备环境友好型材料降解水中高浓度抗生素提供了一种新视角。目前,该论文已成为高被引论文和热点论文。

全文速览

开发多种高级氧化技术相结合的催化技术是目前提高水中高浓度抗生素降解的新思路和新途径。本文以水作为溶剂成功制备了具有可见光活性和可活化过硫酸盐的环境友好型光催化材料MIL-88A,将光催化技术与过硫酸盐高级氧化技术相结合对水中高浓度盐酸四环素进行降解。通过EPR和自由基淬灭实验,证实光催化作用转移到MIL-88A导带上的光生电子能够激发溶液中的PS产生SO4-·,这一过程也有效抑制材料中载流子的复合并促进了载流子的转移。同时MIL-88A导带上的光生电子与水中的溶解氧结合产生O2-·参与反应。此外,SO4-·在耦合反应中不仅可以通过激发PS得到,还可以通过MIL-88A中三价和二价铁的互相转换过程得到。吸附实验和BET实验数据表明,MIL-88A具有的较大比表面积和独特的多孔结构能为反应提供更多的反应位点并吸附更多的目标物参与反应。上述几个因素都导致溶液中自由基的增加从而加速了TC-HCl的催化氧化。文章进一步通过HPLC和LC-MS对TC降解过程中产生的中间体进行鉴定分析,推断出TC-HCl的降解路径:TC-HCl的降解是通过逐步的脱烷基、脱水以及进一步氧化开环过程实现的。此项工作为制备环境友好型材料降解水中高浓度抗生素提供了一种新的可行策略,并为高浓度抗生素的降解提供了新的视角。

引言

近二十年来,随着畜牧业和医疗健康行业的快速发展,滥用抗生素导致的水污染问题受到了广泛的

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