TUhjnbcbe - 2021/3/19 22:11:00
1.NatureCommun.：原子分散的钌催化剂用于催化儿茶素木质素选择性氢解制取丙烯基儿茶酚儿茶素木质素（C-lignin）是一种均相生物聚合物，完全由咖啡醇组成。C-lignin是生产儿茶酚衍生物的理想原料，因此开发高效、选择性的C-lignin解聚催化剂具有重要意义。由于C?O键的氢解依赖于金属，因此C-lignin中苯并二恶烷结构的解聚可能通过选择对氢解C?O键具有很强活性的金属位点来完成，例如Ru。有鉴于此，北京林业大学宋国勇教授报道了一种原子分散的Ru催化剂，用于有效地催化C-lignin通过苯并二氧六环键上的C?O键的裂解，从而获得TON高达的儿茶酚。本文要点：1）研究人员通过在MOF载体中原位锚定Ru和热解策略制备了一种原子分散的Ru催化剂。HAADF-STEM和XAFS表征表明，Ru物种以簇状或单原子形式分散在MOF上。2）Ru催化剂能有效地裂解苯并二恶烷结构中的所有C?O键，并选择性地避开C=C键的还原，从而优先解C-lignin生物聚合物生成丙烯基儿茶酚。Ru催化剂在获得儿茶酚方面的活性远远高于商品Ru/C催化剂，且对丙烯基邻苯二酚的选择性可维持至少6个循环，同时，对丙烯基邻苯二酚具有的独特选择性（77％）。3）研究人员通过模型化合物的机理研究排除了含有脱氢或脱水反应的途径，并推导出一条以苯并二恶烷单元的同时C-O键断裂所产生的咖啡醇为中间体的可能路线。将原子分散的金属催化剂成功用于C-木质素选择性氢解生成丙烯基儿茶酚，极大推动了原子分散金属催化剂在开发丰富的可再生生物聚合物转化技术中的应用。纳米催化学术ng,S.,Zhang,K.,Li,H.etal.Selectivehydrogenolysisofcatechylligninintopropenylcatecholoveranatomicallydispersedrutheniumcatalyst.NatCommun12,().DOI：10./s---1