亮点
合成了一种可见光响应型Z型BN基光催化材料
BNPDI-2-对TC的降解效率是BN的8.71倍
BNPDI-2-可能是电荷转移复合材料，PDI作为电子供体
BNPDI-2-对TC的降解效率是TiO2和g-C3N4的1.11-2.49倍
O2?和·OH是BNPDI-2-可见光照射下TC光降解的主要活性物种
近年来，在全球化和工业化的发展模式下，也给社会和环境带来了许多问题。环境污染和能源危机是当前最紧迫的问题。鉴于此，河海大学郭勇老师团队合成了一系列氮化硼/3,4,9,10-苝四羧酸二酐材料(BN/PDI)，并研究了其在可见光照射下对四环素(TC)的吸附和光降解效率。当BN与PDI的比例为:2，温度为℃时，合成的BNPDI-2-对TC的吸附效率最高(28.78mg/g)，光降解效率最高(70.52%)。XRD、FTIR、XPS、TEM表征结果和理论计算结果表明，BNPDI-2-是一种BN基复合材料，它是由BN与PDI通过π-π堆积相互作用形成的。此外，PDI向BN的电荷转移对BNPDI-2-的形成也有非常重要的贡献。BNPDI-2-对TC的光降解遵循Z型异质结机理。第1次和第5次降解效率的差异保持在10%以内，表明循环降解效率良好。BNPDI-2-在可见光下对TC的光降解效率分别是TiO2(P25)和g-C3N4的1.10倍和2.49倍。因此，BN-PDI-2-在污水处理中具有良好的应用前景。
图文速览图1(a)BN模型的HOMO;(b)BN模型的LUMO;(c)BNPDI(π-π堆积)分子模型;(d)BNPDI(氢键)的分子模型BN与PDI通过π-π堆积相互作用，相互作用能为48.6Kcal/mol;PDI在BN边缘通过氢键与BN相互作用，相互作用能为30.9Kcal/mol。π-π相互作用表明BN与PDI之间没有强相互作用，所以所有元素的XPS峰都没有变化，这解释了XPS结果。
图2(a)BN(BNPDI-2-部分)-TC模型的优化结构;(b)PDI(BNPDI-2-部分)-TC模型的优化分子结构BN与TC的相互作用能为24.5Kcal/mol,PDI与TC的相互作用能为22.5Kcal/mol。因此，TC在复合材料中更容易吸附到BN表面。
图3(a)BN、PDI、BNPDI-1、BNPDI-2、BNPDI-3对TC的吸附量;(b)BN、PDI、BN-PDI-1、BN-PDI-2和BN-PDI-3对TC的降解效率;(c)BN、PDI、BNPDI-2-、BNPDI-2-和BNPDI-2-对TC的吸附能力;(d)BN、PDI、BNPDI-2-、BNPDI-2-和BNPDI-2-对TC的降解效率图4(a)II型和(b)BNPDI-2-在TC光降解中的Z型异质结电荷转移机制Z型异质结可以很好地解释BNPDI-2-可见光照射下TC的光降解机理。该研究将有助于提高光催化材料在废水处理中的应用。
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