视频解析
前言
年4月，ChemicalEngineeringJournal（年影响因子13.）在线发表了北京建筑大学王崇臣教授团队关于金属有机骨架(MOFs)作为高效吸附剂去除和回收废水中的Ag(l)：一种基于3Rs原则（减量化、再利用、再循环）的设计与实践。该工作采用NH2-MIL-(Ti)去除模拟废水中的Ag(l)，并将其与MIL-对比，探究了其吸附性能及吸附机理。同时，该研究将吸附后的产物回收得到高附加值的光催化剂，为污染物减排、资源回收和环保材料循环利用相结合提供了一种新途径。论文第一作者为北京建筑大学环境工程级硕士研究生任雪莹，通讯作者为北京建筑大学王崇臣教授，共同作者为北京建筑大学李阳老师、王朝阳、王鹏老师和高士杰老师。
论文标题截图
图文摘要
研究背景
镀银废水中存在多种重金属离子，它们能够与水中的阴离子配体相互作用形成络合或螯合物提高*性，并通过食物链对人体健康造成严重威胁。其中银因其优异的导电、导热性能和低电阻率而被广泛应用于各行业，而电镀过程通常产生大量含银废水。因此从电镀废水中对银进行去除和回收刻不容缓。吸附法由于成本低、操作简单、效率高而被认为是去除Ag(l)的一种具有竞争力的技术。而吸附剂的循环利用性和稳定性始终是亟待攻克的难题。
金属-有机骨架（MOFs）中亲水性和疏水性分子的结合使其表现出独特的吸附性能。考虑到钛基MOFsNH2-MIL-(Ti)较大的比表面积、可调的结构及其金属-羧酸键能够提供更多与Ag(l)相互作用的位点从而提高吸附效率和容量。本工作选取NH2-MIL-(Ti)作为吸附剂从模拟废水中捕获Ag(l)，探究了其对Ag(l)的吸附行为，将材料表征与DFT计算结合进一步探究吸附机理。为实现将高成本NH2-MIL-再利用，可将Ag(l)吸附饱和的NH2-MIL-解吸再生，或将其煅烧制备Ag掺杂TiO2催化剂对有机污染物进行光催化降解。
本文亮点
1、NH2-MIL-(Ti)对Ag(l)表现出较高的吸附和快速动力学；
2、固定床吸附实验表明NH2-MIL-(Ti)实际应用前景；
3、DFT计算与XPS表征共同揭示吸附机理；
4、吸附饱和的NH2-MIL-(Ti)煅烧得到光催化剂Ag/C/TiO2。
研究思路
考虑到传统吸附剂存在可回用性及稳定性较差的问题，本研究采用金属-有机骨架NH2-MIL-(Ti)用于吸附模拟镀银废水中的Ag(l)，60分钟内即可达到吸附平衡，最大吸附量可达.5mg·g-1。此外，详细研究了pH、材料投加量和共存离子对吸附性能的影响。并通过DFT计算和XPS表征对吸附机理进行了深入探究。固定床连续吸附实验证明了NH2-MIL-(Ti)的高效吸附性能及实际应用前景。基于“3Rs”原则，吸附饱和的NH2-MIL-(Ti)既可以解吸再生，也能够通过高温煅烧得到光催化剂Ag/C/TiO2用于降解有机污染物，且Ag和C的掺杂有利于光诱导e–/h+的有效分离。
图文解析
图1(a)不同材料的PXRD谱图，(b)NH2-MIL-(Ti)的N2吸脱附曲线，(c)MIL-(Ti)及(d)NH2-MIL-(Ti)的SEM图（来自正文Fig.1)
要点：将制备的NH2-MIL-(Ti)与MIL-(Ti)单晶拟合对比，发现拟合良好，其形貌、粒径及孔径分布等均与之前的报道一致，证明吸附剂的成功制备。
图2(a)NH2-MIL-(Ti)与MIL-(Ti)对Ag(l)的最大吸附量及(b)NH2-MIL-(Ti)对Ag(l)吸附的Langmuir拟合图(来自正文Fig.2)
图3NH2-MIL-对Ag(l)吸附过程的动力学拟合图(来自正文Fig.3)
要点：如图2-3所示，NH2-MIL-对Ag(l)的吸附等温线和动力学数据符合Langmuir模型和准二级模型，说明该吸附是一个单分子层化学吸附过程。焓变(?Ho)、熵变(?So)和吉布斯自由能变化(?Go)等热力学参数证实了吸附过程是自发的、放热的、无序的。
图4(a)不同吸附剂投加量(0.1-0.5mg·mL-1)，(b)不同pH值(C0=50mg·mL-1)及(c)多元溶液中吸附剂对银离子的去除效率，(d)吸附剂的Zeta电位(来自正文Fig.4)
要点：如图4所示，探究了不同影响因素对吸附的影响，结果表明吸附过程存在静电作用。另外，实验结果表明NH2-MIL-对Ag(l)具有一定选择性，DFT计算证实了这一现象。
图5(a)固定床吸附装置图及(b)NH2-MIL-对Ag(I)连续吸附的穿透曲线(来自正文Fig.5)
要点：NH2-MIL-应用于固定床对Ag(I)进行连续吸附，其表现出良好的吸附性能和材料稳定性，具有实际应用前景。
图6(a)MIL-和NH2-MIL-的红外光谱分析及(b)NH2-MIL-吸附后的EDS谱图(来自正文Fig.6)
图7MIL-和NH2-MIL-吸附前后的XPS谱图(来自正文Fig.7)
图8NH2-MIL-吸附后的(a)TEM图，(b)HRTEM，SAED图（插图），(c)吸附剂吸附前后的EIS图(来自正文Fig.8)
图9(a)NH2-MIL-的结构图和(b)其中6个具有代表性的结合位点（棕色、白色、红色、灰色、蓝色和银色球体分别代表C、H、O、N、Ti和Ag原子）(来自正文Fig.9)
要点：如图6-9，通过将实验与DFT计算结合的方式证实了NH2-MIL-对Ag(l)吸附的机理为NH2-MIL-的氮原子或氧原子与银的配位相互作用以及静电相互作用。同时，在吸附过程中，部分银离子被还原为银单质。
图10(a)Ag/C/TiO2的PXRD谱图，(b)HRTEM图，(c)紫外-可见漫反射光谱图，(d)亚甲基蓝在不同条件下的降解效率图(来自正文Fig.10)
要点：如图10，为了实践3Rs(reduce,recycleandreuse)方法，将NH2-MIL-处理成负载Ag0的碳掺杂TiO2光催化剂。通过一系列表征和实验证实了其对有机染料和污染物的光催化降解性能，并通过活性物质捕捉实验及循环实验探究了其活性物质及循环利用性。
文章小结
NH2-MIL-具有良好的稳定性、选择性和吸附容量，优于大多数同类吸附剂。使用该材料实现了对模拟镀银废水中Ag(l)的吸附去除，吸附过程的主要作用力为NH2-MIL-与Ag(I)离子间的配位作用和静电作用。另外，固定床吸附实验表明，NH2-MIL-可以作为废水中大规模去除Ag(l)的候选材料。基于3Rs(reduce,recycleandreuse)原则，将Ag(I)饱和NH2-MIL-煅烧成Ag/C/TiO2光催化剂，能够实现对有机污染物的有效去除。本工作旨在通过NH2-MIL-高效去除废水中的Ag(I)，并通过将使用过的吸附剂回用得到高附加值的光催化剂，为将污染物减排、资源回收利用和环保材料循环使用相结合提供一种新途径。
致谢
该研究成果得到了国家自然科学基金、北京市百千万人才项目、北京市教委科技面上项目、北京建筑大学青年教师科研能力提升计划项目和北京建筑大学研究生创新项目等基金的资助。
作者简介
第一作者
任雪莹，女，北京建筑大学资源与环境专业级硕士研究生。主要从事金属-有机骨架材料的设计与制备与水环境修复应用研究，目前发表2篇被SCI收录的论文，其中以第一作者在ChemicalEngineeringJournal（中科院一区，IF=13.）发表论文一篇。
通讯作者
王崇臣，男，年，汉族，山东临沂人。北京建筑大学教授、博士生导师，担任建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室主任。入选北京市百千万人才、北京市高创计划百千万领*人才和长城学者。获得北京市高等学校青年教学名师奖。
任EnvironmentalFunctionalMaterials、ChineseChemicalLetter、工业水处理、环境化学等期刊副主编及编委。中国材料研究学会副秘书长/理事、中国化学会高级会员、中国环境科学学会水处理与回用专业委员会委员、中国感光学会光催化委员会委员、中国计量学会室内环境和材料测试分会委员、北京化学会青少年科普委员会副主任、北京环境科学学会科技创新分会副主任委员等。
主要研究领域为环境修复材料、水文化。在环境修复材料方面，以金属-有机骨架（MOFs）材料为主开展水污染控制方面的研究工作。在MOFs低成本宏量生产、传感检测污染物、吸附去除污染物、高级氧化/还原污染物等方面主持国家自然科学基金、北京自然科学基金等纵向项目10余项。发表代表性论文余篇，其中多篇ESI高被引论文和热点论文。在水文化方面，承担了北京社科基金重点项目，系统研究了北京地区的水文化遗产及其水文化，举办系列北京水文化遗产展览，相关事迹得到了北京广播电视台、北京晚报等主流媒体的宣传报道。提出中轴线保护与发展应